A sorozat négy évvel a Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS eseményei után játszódik, amelyek során a varázslatos lány, Nanoha Takamachi megmentett és örökbe fogadott egy Vivio nevű fiatal lányt, aki a Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht reinkarnációja. Miután belépett az általános iskola negyedik évébe, Vivio megkapja saját intelligencia eszközét, a Szent Szívet, és felnőtté vált Sankt Kaiser móddal nyeri el az átalakulás erejét. Hamarosan találkozik egy Einhart Stratos nevű lánnyal, aki Vivióhoz hasonlóan egy másik Sankt Kaiser uralkodó, Claus GS Ingvalt leszármazottja. Amint Einhart elhatározza, hogy bebizonyítja, hogy harci stílusa a legerősebb, Vivio összebarátkozik vele, és barátaival együtt indul egy harcművészeti bajnokságra, ahol különféle varázslatos ellenfelekkel küzdenek, és többet megtudnak korábbi életükről.
